策妄阿刺布坦与康熙帝合作合力击败噶尔丹，噶尔丹去世后任准噶尔大汗

策妄阿刺布坦依附噶尔丹，噶尔丹却派人暗中对其进行迫害，两人分立
1670年僧格被暗杀后，其弟噶尔丹自西藏返回，在达赖喇嘛以及和硕特首领鄂齐尔图车臣汗的支持下登上了准噶尔大汗之位，策妄阿拉布坦遂率部众依附噶尔丹。1684年，策妄阿拉布坦奉噶尔丹之命西征哈萨克人。
康熙二十七年（1688），噶尔丹为巩固其在准噶尔部的统治地位，杀其弟索诺木阿拉布坦，又暗中派人对策妄阿拉布坦进行迫害。策妄阿拉布坦被迫率领僧格旧部5000部众逃至博尔塔拉河游牧，并击败了噶尔丹亲率的2000追兵。与噶尔丹分立，并积极配合清朝政府同噶尔丹割据势力进行斗争。1690年，噶尔丹出兵喀尔喀蒙古。策妄阿拉布坦趁此机会发兵占领了原准噶尔领土，将噶尔丹遏制在科布多无法西还。此后，策妄阿拉布坦与清朝康熙帝合作，彻底击败噶尔丹，康熙三十六年（1697），噶尔丹绝望自杀，策妄阿拉布坦将其骨灰献给康熙帝。1698年，策妄阿拉布坦正式成为准噶尔大汗。准噶尔故地尽归其所有。

策妄阿拉布坦任准噶尔大汗期间致力于发展经济，扩充疆土

即汗位后，策妄阿拉布坦于1699年派其弟策凌敦多布西征，征服了哈萨克汗国的头克汗，使哈萨克分裂为大玉兹、中玉兹和小玉兹三个汗国，并均臣服于准噶尔。
策妄阿拉布坦统治时期，准噶尔的社会经济较噶尔丹和巴图尔珲台吉时期有所发展。康熙五十四年、五十八年他又数次派兵抗击沙俄的侵略。